Grafikas, tapytojas, skulptorius, vitražų kūrėjas, vienas iškiliausių XX a. lietuvių menininkų, JAV Nacionalinės Akademijos narys, Prancūzijos Garbės legiono ordino kavalierius.

1923-1929 m. mokėsi Kauno meno mokykloje. Studijas gilino 1931-1934 m. Aukštojoje taikomosios ir dekoratyvinės dailės mokykloje (Consevatoire Nationale des Arts et Metiers). 1935-1940 m. dėstė Kauno meno mokykloje, vėliau buvo jos direktorius. 1944 m. pasitraukė į Vokietiją. 1946 m. Freiburge įkūrė Taikomosios dailės mokyklą, buvo jos dėstytojas ir direktorius.

1951 m. persikėlė į JAV ir apsigyveno Niujorke. 1955 m. įkūrė vitražų studiją. Vitražais, skulptūromis, taikomosios dailės darbais išpuošė virš 60 sakralinių ir pasaulietinių pastatų. Dalyvavo daugelyje parodų Europoje, JAV ir kitur. Sukūrė tapybos, akvarelės, skulptūrų, vitražų, pašto ženklų, plakatų, estampų ir taikomosios dailės darbų. Druskininkuose veikia jo kūrinių galerija.

1935-1940 m. Kaune meno mokykloje dėstė grafiką ir medžio skulptūrą, karo metais direktoriavo Kauno taikomosios ir dekoratyvinės dailės institute. 1944 m. pasitraukė į Vakarus, Freiburge įkūrė, vadovavo ir dėstė dailės ir amatų mokykloje École des Arts et Métiers. Nuo 1951 m. gyveno JAV, dėstė dailę Catan-Rose institute, vėliau Fordhamo universitete Bronkse. 1955 m. su D. Shepardu Niujorke įkūrė vitražo studiją.

Vienas svarbiausių kūrinių – Šv. Petro bazilikos Romoje rūsyje pagal V. K. Jonyno projektą įrengta lietuvių kankinių Gailestingosios Dievo Motinos koplyčia. Dailininkas iliustravo knygas (K. Donelaičio „Metai“, W. Shakespeare „Hamletas“, J. W. Goethe‘s „Jaunojo Verterio kančios“, K. Borutos „Mediniai stebuklai“ ir kt.), sukūrė plakatų, estampų, ekslibrisų, pašto ženklų, akvarelių, pastelių, aliejinės tapybos paveikslų, skulptūrų, vitražų, mozaikų, taikomosios dailės kūrinių, projektavo baldus.

Vytautas Kazimieras Jonynas 1937 m. Paryžiaus pasaulinėje parodoje už grafikos darbus apdovanotas dviem aukso medaliais, 1938 m. įteiktas Prancūzijos Garbės legiono kryžius (4 laipsnio ordinas), 1945 m. tapo Prancūzijos Garbės legiono ordino kavalieriumi. 1993 m. įteiktas Lietuvos didžiojo kunigaikščio Gedimino 3 laipsnio ordinas. 1996 m. jam suteiktas Vilniaus dailės akademijos garbės daktaro vardas.